近年来，拓扑绝缘体由于独特的能带结构和受拓扑保护的量子性质，是凝聚态物理领域中重要的研究方向。本征磁性拓扑绝缘体的发现，掀起了新的研究热潮。因为在这类磁性拓扑绝缘体中，磁性和拓扑表面态之间的相互作用会产生许多奇异的拓扑量子效应，如量子反常霍尔效应、手性马约拉纳费米子和轴子绝缘体等。2019年，中国科学院物理研究所和上海交通大学物理系合作，通过角分辨光电子能谱（arpes）测量和第一性原理计算，证实了eusn2as2是本征磁性拓扑绝缘体[phys. rev. x 9, 041039 (2019)]。
压力作为基本的热力学参数，在拓扑绝缘体的研究中起重要作用。压力能够有效地调节物质的晶体结构和电子结构，从而诱导新的物理性质和物理现象。在典型的拓扑绝缘体bi2se3、bi2te3和sb2te3中，已观察到压力诱导的超导性。它们在环境压力下具有层状菱形（r-3m）结构并在高压下转变成为单斜（c2/m）晶体结构，并且这些结构相变往往伴随着超导相的产生或超导转变温度的突变，体现了结构与超导之间的强相关性。eusn2as2化合物在常压条件下（将其命名为α-eusn2as2）具有和bi2te3同样的层状菱形（r-3m）结构，然而目前未有关于eusn2as2的高压研究报道。
近日，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心研究员王建涛、副研究员于晓辉、赵琳（吉林大学联合培养生）、副研究员洪芳、研究员程金光，与吉林大学教授韩永昊等，通过第一性原理理论计算和原位高压实验，发现了一个新的三维网状β-eusn2as2晶体结构[图1（c）]。理论计算表明该结构具有单斜（c2/m）对称性，由蜂窝状的sn层和锯齿型as链组成，在压力作用下，可由层状α-eusn2as2晶体结构通过“两步重构机制”转变而成[图1（a-c）]：最近邻的snas原子层通过sn-sn成键而链接在一起[见图1（b）]，而后弯曲的sn-sn键逐渐变平形成蜂窝状sn层，同时as原子跨过eu层成键形成连接sn层的锯齿型as链，最终形成三维网状β-eusn2as2结构。能量计算表明当压力大于14.3gpa时，三维网状β-eusn2as2结构比层状α-eusn2as2结构更稳定[图1（e）]。声子谱计算同样证实了β-eusn2as2结构的高压稳定性（图2）。同时，实验上通过原位高压x射线衍射实验确认了eusn2as2样品在12.6 gpa时发生了由层状菱形相（α-eusn2as2）到三维网状单斜相（β-eusn2as2）的结构相变（图3）。通过原位高压电阻测量发现，在约5gpa和15gpa时，样品在低温区发生了“绝缘-金属-超导”的物态转变（图4）。超导转变温度在15gpa到实验最高压力30.8 gpa的压力范围内约为4 k的恒定值。
该实验用样品由物理所伊长江、研究员石友国等提供。原位高压x射线衍射（xrd）实验在北京同步辐射装置（bsrf） 4w2高压站完成。原位高压电阻测量在怀柔综合极端条件实验装置完成。该研究通过第一性原理理论计算和原位高压实验，发现了一个新的eusn2as2高压晶体结构，有关电子输运性质的转变很好地反映和证实了“两步重构机制”。这些发现扩展了对层状磁性拓扑绝缘体的认识，并将激发更多相关工作的开展。相关研究成果发表在2021年4月13日出版的《物理评论快报》[phys. rev. lett. 126, 155701 (2021)]上。研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金委员会以及中科院战略性先导科技专项（b类）等的支持。
图1.高压结构相变与结构稳定性。（a）层状α-eusn2as2在0 gpa时的结构（r-3m对称性），包含4个弯曲的snas层和两个eu原子层。（b）层状α-eusn2as2在10 gpa时的结构（r-3m对称性），最近邻的两个snas原子层通过sn-sn键链接在一起。（c）单斜β-eusn2as2网状结构在20 gpa时的形貌（c2/m对称性），其网状结构由蜂窝状sn层和锯齿型as链组成，虚线表示其磁构原胞（p2/m对称性）。（d）蜂窝状sn原子层的俯视图。（e）α-eusn2as2和β-eusn2as2结构的相对焓值随压力的变化，当压力大于14.3gpa时，β-eusn2as结构更稳定
图2.β-eusn2as2结构（p2/m反铁磁对称性）在20 gpa时的声子谱和声子态密度。200和140 cm-1附近的高频声子谱主要由as原子贡献，55 cm-1附近的低频声子谱主要由sn原子贡献。在整个布里渊区，没有观察到虚频，证实了β-eusn2as2晶体结构的动力学稳定性
图3.（a）eusn2as2在0.16-30.7 gpa压力下的原位xrd衍射图，波长λ = 0.6199 ？。（b）-（d）在0.16, 15.6 和27.8 gpa时的精修xrd衍射图。（e）在20 gpa时计算的β相xrd图，其中两个主峰对应于（a）中12.6 gpa以上出现的两个新衍射峰
图4.（a-c）在0.77-30.8 gpa压力下eusn2as2的变温电阻测量。低温下的“绝缘-金属-超导”物态转变压力分别约为5和15 gpa。箭头指示其奈尔温度（tn）。（d）150 k时电阻随压力的变化曲线。在5 gpa和12.6 gpa附近的两个不连续变化点分别对应于“两步重构机制”的第一阶段和第二阶段的结构转变
研究团队单位：物理研究所
